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[教师之家]

学生工作在JACS发表

一只虫子小木虫认证明星 VIP会员认证 发表于 2016-7-26 11:03  
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    我们组学生焦志锋发现将Pd负载到碳化硅上以后,金属Pd的电子密度会明显增加。相应地。Pd/SiC在许多催化反应中也表现出了较高的光催化活性。例如,Pd/SiC可以光催化呋喃加氢以及光催化铃木偶联反应等。参考相关文献,我们将Pd/SiC高的光催化活性归结为在Pd-SiC界面形成了Mott-Schottky接触,SiC的电子发生了向金属Pd的迁移,从而使Pd的电子密度增加。

     由于碳化硅是我们组的主要研究方向,而Pd是许多反应的催化活性组分,我们就想将Pd/SiC拓广一下,应用于更多的催化反应。2015年的时候,我们和美国UIUC的杨宏教授申请了一个煤转化国家重点实验室的开放基金,准备用Pd/SiC 催化不饱和醛的选择性加氢。新来的直博生郝彩红接受了这个工作,她试了一下Pd/SiC,发现选择性不错,但催化活性有点儿低。她在上研究生之前曾在我们组实习了几个月,做过一些Cu/graphene和Au/SiC的光催化工作,主要是利用Au和Cu纳米颗粒在可见光下的等离子共振效应。于是,我们就在Pd/SiC催化剂中加入少量Au,希望利用Au的等离子体共振效应促进反应。加了Au以后,Pd/SiC的光催化活性得到了显著提高。我们知道Au/SiC也能光催化许多反应,Pd-Au/SiC的光催化活性是来源于Pd/SiC和Au/SiC的加和还是源于Pd和Au之间的协同作用?为此,我们又测试了单独Au/SiC的反应性能,意外地发现单独Au/SiC的光催化活性和Pd-Au/SiC的光催化活性竟然相同!于是,我们撇开Pd,集中全力研究Au/SiC的选择性加氢性能。最后发现,1.0%负载量的Au/SiC就可以在20摄氏度下实现肉桂醛的高效选择性加氢。在可见光作用下,Au纳米颗粒的电子发生共振产生高能量的热电子,后者注入碳化硅的导带。缺电子的Au纳米颗粒氧化异丙醇,产生活性氢,迁移至Au/SiC界面和吸附在那里的肉桂醛分子发生反应。相关工作近期在JACS在线发表。

论文: C. H. Hao, et al., Visible-light-drien photocatalytic selective hydrogenation of cinnamaldehyde over Au/SiC catalyst, J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b04175.(链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b04175)(郭向云)

liu714 发表于 2016-9-29 03:49   显示全部楼层
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maxinlan126 发表于 2016-9-29 06:14   显示全部楼层
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龚颖~~ 发表于 2016-9-29 08:58   显示全部楼层
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cappuccino 发表于 2016-9-29 09:34   显示全部楼层
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Edison_yu 发表于 2016-9-29 10:04   显示全部楼层
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落雨星痕 发表于 2016-9-29 15:51   显示全部楼层
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pieroabc 发表于 2016-9-29 15:52   显示全部楼层
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寂静的夜 发表于 2016-9-29 19:51   显示全部楼层
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dengmxgz 发表于 2016-9-29 20:26   显示全部楼层
谢谢您的分享!
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